図 本実験で確立されたストロボスコピック中性子小角散乱法の概念図

理化学研究所　創発物性科学研究センター
　 強相関量子構造研究チーム　
　　研究員　　　　　　　　 中島　多朗　（なかじま　たろう）
　　チームリーダー　　　　 有馬　孝尚　（ありま　たかひさ）
　（東京大学大学院　新領域創成科学研究科　物質系専攻　教授）
強相関物質研究グループ
　　技師　 吉川　明子　（きっかわ　あきこ）
　　グループディレクター　 田口　康二郎（たぐち　やすじろう）
強相関物性研究グループ
　　グループディレクター 十倉　好紀　（とくら　よしのり）
　（東京大学大学院　工学系研究科　物理工学専攻　教授）
日本原子力研究開発機構　J-PARCセンター
　　副主任研究員 　　　　 稲村　泰弘　（いなむら　やすひろ）
総合科学研究機構　中性子科学センター
研究開発部
　　副主任研究員 　　　　　 　　伊藤　崇芳　（いとう　たかよし）
　　副主任研究員 　　　　　　　 大石　一城 （おおいし　かずき）
　　サイエンスコーディネーター　加倉井　和久（かくらい　かずひさ）
東京大学大学院　工学系研究科　物理工学専攻
准教授 　　　　　　　　　　 賀川　史敬 （かがわ　ふみたか）
（理化学研究所　創発物性科学研究センター　ユニットリーダー）
助教　　　　　　　　　　　　大池　広志 （おおいけ　ひろし）
（理化学研究所　創発物性科学研究センター　客員研究員）

本研究は日本学術振興会（JSPS）科学研究費補助金基盤研究S「分子性物質の可制御性を用いた領域横断型研究と境界領域の物性開拓（研究代表者：鹿野田一司）」による支援を受けて行われました。

　「磁気スキルミオン」とは、磁性体における磁気モーメント（物質中の個々の原子が持つ小さな棒磁石）が渦状に配列したもので、典型的な大きさは数～数百ナノメートル（nm、1nmは10億分の1メートル）です。磁気スキルミオンは非常にわずかな電流を流すことで駆動できることから、磁気スキルミオンを情報記憶媒体として用いる新しい磁気メモリの開発などが提案されています。その一因には、磁気スキルミオンが渦であるため「1個、2個」と数えることができ、デジタル情報処理と相性が良いということも挙げられます。
　磁気スキルミオンは2009年にその存在が実験的に報告され注1）、現在も世界中で盛んに研究されています。磁気スキルミオンの代表的な観測方法の一つに「中性子小角散乱法」があります。中性子小角散乱法では、磁気スキルミオンが物質中で数多く存在し、規則的に整列している（格子を組んでいる）状態に対して、中性子ビームを照射します。すると、その磁気スキルミオン格子[1]の形や大きさを反映した中性子の散乱パターンが得られます。これまでは、中性子ビームを数秒から数分照射し続け、時間的に平均化されたパターンを観測することがほとんどでした。しかしこれでは、磁気スキルミオンが生成・消滅する瞬間の様子など、非常に短い時間で起こっている過渡現象を観測することは不可能でした。

　磁気スキルミオンを発見したドイツの研究グループらは2009年に、マンガンとケイ素からなる化合物MnSiにおいて、-246℃～ -244℃まで、わずか2℃の温度範囲でのみ磁気スキルミオンが存在することを報告しました注1）。しかし、2016年に賀川准教授、大池助教らは、MnSiを非常に速く冷却すると、本来磁気スキルミオンが存在しない-246℃以下の範囲でも、磁気スキルミオンが「過冷却」の状態で残ることを実験的に明らかにしました注2）。このとき必要な温度変化のスピードは、数十～数百℃毎秒という非常に速いものでした。
　この素早い温度変化を経る前と後で、電気抵抗測定や従来の中性子小角散乱測定を行うことで、磁気スキルミオンが過冷却状態になっていることが分かっていました注3）。しかし、実際にこのような短時間の温度変化中で磁気スキルミオンがどのように形成され、最終的に過冷却状態になったかという過程は直接観測されていませんでした。
　共同研究グループはこの過程を直接観測するため、茨城県東海村にある大強度陽子加速器施設（J-PARC）の物質・生命科学実験施設（MLF）に設置された中性子小角・広角散乱装置「大観」（BL15）（図1）において、パルス中性子ビームを使った「ストロボスコピック中性子小角散乱測定」を行いました。これは写真の“ストロボ撮影”と同様に、時々刻々と変化している物質の磁気状態に中性子ビームの“フラッシュ”を繰り返し浴びせて、その瞬間ごとの様子を記録するというものです。J-PARC MLFでは、陽子ビームを標的（水銀）に衝突させて生成させたパルス状の中性子ビームを実験に用いることができます。
　共同研究グループは、このパルス中性子と試料の温度変化を同期させる計測システムを構築し、磁気スキルミオンが形成され三角格子を組んだことに相当する六角形の散乱パターンが生じる過程を、パルス中性子が試料に当たる瞬間ごとに“パラパラ漫画”のように記録することに成功しました（図2）。

図1　 J-PARC物質・生命科学実験施設（MLF）に設置されている
中性子小角・広角散乱装置「大観」の外観図

パルス中性子ビームが試料に照射され、試料で散乱された中性子のパターンを試料前方および後方に設置された数多くの検出器群によって効率的に観測することができる。これにより磁気スキルミオンをはじめとした磁性体中での物理現象や、さまざまな機能性材料の性質を測定することができる。

図2　本実験で確立されたストロボスコピック中性子小角散乱法の概念図

試料の温度変化とパルス中性子照射のタイミングを表した模式図。右側の図における破線の矢印は、温度の変化に対してパルス中性子が照射されたタイミングを模式的に表したもの。温度変化と同期してパルス中性子を繰り返し照射することにより、磁気状態の変化に対応する中性子散乱パターンを約100分の１秒ごとにパラパラ漫画のように記録することができる。

実験では、一つのパルス中性子の照射時間は約13ミリ秒（1ミリ秒は1,000分の1秒）にしたため、散乱パターンの変化を100分の1秒単位の高い時間分解能で観測したことになります。磁気スキルミオンが通常の条件で存在する温度領域(-246℃～ -244℃)を横切るように-238℃から-253℃までの間を50℃毎秒で急速に試料を冷却しながら観測を行ったところ、常磁性状態（-244℃以上で、磁気モーメントがバラバラな方向を向いた状態）から磁気スキルミオンが生成される過程はこの速い温度変化にも追従して起こることが分かりました。これは磁気スキルミオンの生成が非常に高速であることを意味します。

　また、一度できた磁気スキルミオンは壊れにくく、このような速い温度変化の下では-246℃を下回っても消滅することなく、過冷却状態となって残ることが分かりました。さらに、非常に速い温度変化の中でも磁気スキルミオン格子の間隔やそろい具合が刻々と変化している様子が観測されました